介質(zhì)電容器具有超快充放電速率和高功率密度的特性，其作為脈沖電源系統(tǒng)的核心，越來越受到人們的重視。然而，介質(zhì)電容器占脈沖電源系統(tǒng)體積和重量的25%以上，這與現(xiàn)代電氣和電子設(shè)備小型化和集成化的發(fā)展趨勢相矛盾。因此，如何在介質(zhì)材料中實現(xiàn)高能量存儲性能成為發(fā)展高端脈沖功率電容器的主要障礙。弛豫鐵電體是脈沖功率電容器最有前途的候選材料，其中鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電陶瓷在過去十年中取得了很大的發(fā)展。然而，作為第二大類鐵電體，四方鎢青銅結(jié)構(gòu)陶瓷具有豐富的鐵電和介電性能，但是由于晶粒異常生長導(dǎo)致的低耐電強度，其在脈沖功率應(yīng)用中受到較少的關(guān)注。  

　　近日，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所鐵電陶瓷材料與器件課題組王根水研究員團隊利用多尺度調(diào)控策略在Sr_0.425La_0.1Ba_0.425Nb_1.4Ta_0.6O₆(SLBNT)鎢青銅結(jié)構(gòu)無鉛陶瓷中獲得了優(yōu)異的綜合儲能性能。該工作從多個尺度同時增強了鎢青銅鐵電陶瓷的弛豫行為和耐電強度。疇尺度上，A、B位共摻增強了局部異質(zhì)性，從而打破了長程鐵電有序，誘導(dǎo)出對外場響應(yīng)迅速的極性納米微區(qū)，大大降低了其剩余極化強度；晶粒尺度上，高耐火性的Ta₂O₅顯著抑制晶粒生長，減小了陶瓷的平均晶粒尺寸，顯著提高了陶瓷的電阻率；宏觀能帶尺度上，寬帶隙氧化物Ta₂O₅ (~ 4 eV)和La₂O₃ (~ 4.3 eV)的取代可以擴大陶瓷的帶隙，從而降低擊穿過程中電子電離和碰撞的概率。晶粒尺寸的減小和帶隙的拓寬顯著提高了陶瓷的耐電強度。最終在574 kV/cm的電場下，Sr_0.425La_0.1Ba_0.425Nb_1.4Ta_0.6O₆獲得了高儲能密度（5.9 J/cm³）和儲能效率（85.4%），顯著超越了以前對鎢青銅結(jié)構(gòu)陶瓷的研究。同時，還表現(xiàn)出優(yōu)異的溫度穩(wěn)定性(-120 ~ 120 )、頻率穩(wěn)定性(10 Hz ~ 250 Hz)和循環(huán)疲勞穩(wěn)定性(高達10⁶次)。此外，還實現(xiàn)了高功率密度(257.89 MW/cm³)和超快的放電速率(t_0.9=16.4 ns)。該項工作突出了四方鎢青銅結(jié)構(gòu)弛豫鐵電材料的研究潛力，開拓了脈沖功率電容器領(lǐng)域的另一個熱點研究材料。  

　　相關(guān)成果以“Superior Energy Density Achieved in Unfilled Tungsten Bronze Ferroelectrics via Multiscale Regulation Strategy”為題發(fā)表在Advanced Science (2023)上。論文第一作者是上海硅酸鹽所碩博研究生彭浩南，通訊作者是王根水研究員和劉振副研究員，相關(guān)研究得到了國家自然科學(xué)基金、上海市浦江人才計劃、中國科協(xié)青年人才托舉工程等項目的資助和支持。  

　　論文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202300227  

多尺度調(diào)控策略示意圖  

(a-b) SBN, SLBN, 和 SLBNT陶瓷的電滯回線，(c-d) SLBNT陶瓷的儲能特性  

SBN, SLBN, 和 SLBNT陶瓷的(a)XRD譜圖，(b-e)拉曼光譜，(f-h)SEM，(i)高溫阻抗，(j-k)橢圓偏振光譜  

SLBNT陶瓷的(a-b)儲能特性溫度穩(wěn)定性，(c-e)變溫拉曼光譜，(f)變溫XRD譜圖  

SLBNT陶瓷的(a-c)儲能特性疲勞與頻率穩(wěn)定性，(d、e)過阻尼放電性能，(f、g)欠阻尼放電性能，(h、i)變溫過阻尼放電性能