近期，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所空天激光技術(shù)與系統(tǒng)部王俊研究員團(tuán)隊(duì)，在超薄ReSe₂的可見(jiàn)光和近紅外區(qū)域的非線性光學(xué)響應(yīng)和超快載流子動(dòng)力學(xué)研究方面取得進(jìn)展，相關(guān)論文以“Nonlinear optical properties and ultrafast carrier dynamics of ultrathin ReSe₂”為題發(fā)表于Optics Letters，并被選為當(dāng)期Editors’ Pick。

二維過(guò)渡金屬硫化物具有強(qiáng)激子效應(yīng)、較大的光吸收系數(shù)、顯著的非線性光學(xué)效應(yīng)和快速響應(yīng)時(shí)間等優(yōu)異的光電特性，近年來(lái)引起了研究人員的廣泛關(guān)注。不同于高度對(duì)稱(chēng)的2H相MoS₂，層狀ReSe₂具有天然存在的1T相和三斜晶體結(jié)構(gòu)的低對(duì)稱(chēng)性，提供了眾多取向的偶極子激子，這種獨(dú)特的性質(zhì)使得ReSe₂體系存在更為明顯的多體效應(yīng)，其中光學(xué)行為將不再由特定激子主導(dǎo)，多種粒子的復(fù)雜作用會(huì)對(duì)非線性光學(xué)響應(yīng)和超快載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程帶來(lái)潛在影響。

研究人員搭建了顯微Z-scan及泵浦探測(cè)集成裝置，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)待檢測(cè)區(qū)域的原位測(cè)量。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著軸線方向的移動(dòng)，單層和雙層ReSe₂均表現(xiàn)出歸一化透過(guò)率的逐漸降低，在接近焦點(diǎn)區(qū)域的區(qū)域中急劇增加到接近初始狀態(tài)，通過(guò)使用均勻加寬的飽和雙光子吸收模型擬合，證實(shí)了更容易實(shí)現(xiàn)的基態(tài)電子布居的耗盡和激發(fā)載流子的飽和。使用 520 nm 泵浦光束和 520 nm/1040 nm 探測(cè)光束進(jìn)行簡(jiǎn)并/非簡(jiǎn)并泵浦探針實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在高注入載流子密度下，從初始光漂白到光誘導(dǎo)吸收的過(guò)渡過(guò)程中，帶隙重整化機(jī)制主導(dǎo)了初始動(dòng)態(tài)過(guò)程，同時(shí)證實(shí)了缺陷態(tài)輔助的俄歇復(fù)合具有很強(qiáng)的厚度依賴(lài)性，快弛豫過(guò)程和慢弛豫過(guò)程相應(yīng)的壽命表明基于ReSe₂的光電器件可以實(shí)現(xiàn)較高的光調(diào)制速度。ReSe₂所展示的優(yōu)異的光學(xué)性能、出色的穩(wěn)定性和多功能性，對(duì)于光子集成應(yīng)用具有巨大的應(yīng)用前景。

本工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院的項(xiàng)目支持。

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圖1. 在520 nm激發(fā)光作用下，單層ReSe₂薄膜在 (a) 520 nm和 (b) 1040 nm探測(cè)波長(zhǎng)下的超快載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程；單層和雙層ReSe₂薄膜在 (c) 520 nm 和 (d) 1040 nm 探測(cè)波長(zhǎng)下的超快載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程對(duì)比。