中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所信息功能材料國家重點實驗室沈大偉研究小組在Advanced Science上發(fā)表了題為“Dimensionality-Controlled Evolution of Charge-Transfer Energy in Digital Nickelates Superlattices”的文章。

　　過渡金屬氧化物由于存在晶格、電荷、自旋和軌道等多種自由度相互作用從而呈現(xiàn)出了一系列新奇的物理性質(zhì), 如高溫超導電性、龐磁電阻特性、鐵電性、多鐵性、光電效應、磁光效應和光學非線性等。其中，稀土鎳酸鹽 RENiO3 由于具有可調(diào)的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變，不尋常的反鐵磁結(jié)構(gòu)以及電荷有序的絕緣基態(tài)等現(xiàn)象，一直被大家廣泛關(guān)注。特別是，其金屬絕緣體轉(zhuǎn)變溫度可以通過改變稀土離子、外延應變、維度和異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計來連續(xù)調(diào)節(jié)，這顯著地促進了基于鎳酸鹽材料的器件應用和設(shè)計，但目前人們對影響金屬絕緣體轉(zhuǎn)變溫度的物理機制還沒有統(tǒng)一的認識。 

　　有鑒于此，近日，中科院上海微系統(tǒng)所沈大偉研究員和劉吉山副研究員團隊系統(tǒng)研究了鎳酸鹽在維度效應下電子態(tài)的演化過程，為人們研究維度對金屬絕緣體轉(zhuǎn)變的作用提供了新的理解。我們利用氧化物分子束外延技術(shù)制備了一系列具有原子層精度的高質(zhì)量NdNiO3/SrTiO3超晶格薄膜。輸運測試表明隨著 NdNiO3在超晶格中原子層層數(shù)的減小，其金屬絕緣體轉(zhuǎn)變溫度逐漸升高直到室溫下變?yōu)榻^緣體。同步輻射軟 X 射線吸收譜分析證實隨著NdNiO3 層厚度的減小，電荷轉(zhuǎn)移能（電子或空穴從 O 2p 帶轉(zhuǎn)移到 Ni 3d 帶所需要消耗的能量）表現(xiàn)出明顯的增加，從而減弱了O 2p與Ni 3d能帶間的雜化，這導致絕緣相在NdNiO3中的增強。此外， Ni L3 吸收邊在絕緣態(tài)下表現(xiàn)出明顯的劈裂說明了電荷歧化在維度限域下顯著的增強。該工作在納米尺度上實現(xiàn)了對NdNiO3 電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，系統(tǒng)研究了鎳酸鹽在維度效應下電子態(tài)的演化過程，為人們研究維度對金屬絕緣體轉(zhuǎn)變的作用提供了新的解釋，也有助于人們進一步理解維度效應對鈣鈦礦鎳酸鹽物理性質(zhì)的影響。 

　　中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所盧祥樂為論文第一作者，中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所劉吉山副研究員和沈大偉研究員為共同通訊作者。中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所是論文工作的第一完成單位。研究工作獲得國家自然科學基金委員會、中國科學院、上海市科委等項目的大力支持。 

　　文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202105864